最新JACS：Fe插层TaS2，实现最薄极限的硬铁磁性！

文章亮点

1. 二维 (2D) 磁性晶体有望用于利用自旋调控的小型化和超低功率电子设备。在这些材料中，大的、可控的磁晶各向异性（MCA）是稳定以及调控长程磁序的先决条件。在已知的二维磁性晶体中，相对较弱的 MCA 通常会产生软铁磁性。

2. 在这里，作者证明铁磁有序性可以在 FexTaS2（Fe 插层双层 2H-TaS2）上达到最薄极限，并具有高达 3 T 的巨大矫顽力。

3. 作者通过范德华层状 2H-TaS2 的化学插层，制备了 Fe 插层 TaS2晶体，并进行变温传输、透射电子显微镜和共焦拉曼光谱测量，以揭示维度、插层程度和插层有序/无序对 FexTaS2 的硬铁磁行为的耦合影响。

4. 更广泛地说，作者表明，除了可以在原子级薄的范德华晶体中提供多种独特的自由度之外，化学插层还可以为低维磁体提供丰富的合成参数空间，其中，可以通过选择主体材料和插层剂种类/数量来调整磁性。

背景介绍

最近，有人在 Cr2Ge2Te6、CrI3和 Fe3GeTe2 的原子薄层中发现了长程磁有序，这激发了人们对发展“二维”(2D) 磁晶体的浓厚兴趣。在该领域取得成功的实验例子通常是剥离层状范德华 (vdW) 晶体，这些晶体在本体中表现出磁性排序。这些二维磁体，不仅可以应用于新一代紧凑、节能的自旋电子器件，而且是用于探索与稳定低维长程磁序相关基本原理的特殊平台。根据 Mermin-Wagner-Hohenberg 定理，二维系统中的长程磁序在各向同性模型中不应该是稳定的。然而，赋予优先自旋取向的本征磁晶各向异性 (MCA)，在稳定二维 vdW 磁体的长程磁序方面起着不可或缺的作用。尽管如此，绝大多数铁磁 (FM) 二维晶体是软的，具有较弱的矫顽力场，这是由相对较弱的 MCA 引起的。开发具有强的、可预测控制的MCA的新型原子薄材料，对于设计二维材料中的磁性至关重要。这些材料可作为基础理论的试验平台，并为超低功率自旋电子技术铺平道路。

插入“开壳层”过渡金属的过渡金属二硫化物 (TMD)，包含了一系列具有本征可调控 MCA 的材料，这使其成为有前景的平台，用于实现具有特定性质的二维磁体。嵌入 TMD 中 MCA 的强度，取决于自旋-轨道耦合 (SOC) 和自旋-轴承离子的未淬火轨道角动量 (OAM) 大小。当主晶格或插层包含重元素时，虽然 SOC 会增加，但自旋-轴承离子的 OAM 是由它们的氧化态和层间通道施加的配位环境导致的。然而，这些系统的低维类似物还没有被磁性表征；迄今为止，在这些插层化合物有效离子块状晶体中的强层间相互作用，已经不利于原始大型二维薄片（适合磁性研究）的剥落。因此，通过利用可调 vdW 界面、主晶格和插层单位/化学计量，来设计具有可控 MCA 的新型二维磁体的仍未被实现。

图文速读

图1　

(a) Fe插层 hBN/2H-TaS2 异质结构形成 FexTaS2 的示意图。

(b) 垂直于FexTaS2 横截面样品的 c 轴（STEM 图像中的白色区域）的STEM-EDS 扫描图像。STEM 图像中的红色虚线框标记了收集 EDS 数据的区域。

(c) 沿 2H-TaS2 晶格 [101̅0] 区轴的FexTaS2 样品的DPC-STEM 显微照片。 

(d) 已报道的块状 Fe0.25TaS2 和 Fe0.33TaS2的晶体结构。

(e-g) 在电子透明 Si3N4 网格上，三种化学插层 FexTaS2 薄片的拉曼光谱对和 NBED 图案。在每种情况下，拉曼光谱和 NBED 数据都是在薄片的相同区域测量的。NBED 图案中标记了 2H-TaS2 主晶格和 Fe 超晶格的一阶布拉格点。

图2

(a) SiO2/Si 上的 hBN/11层 FexTaS2 器件示意图。插图显示了该装置的伪彩光学显微照片。 

(b) 该器件的霍尔条通道上的累积低频拉曼光谱。 

(c) 该器件横截面的代表性 STEM-EDS 光谱。 

(d) 与温度相关的纵向电阻率及其与温度相关的一阶导数。 

(e) 在 1.8 K时的霍尔电阻率；其中，OHE 被突出显示。 

(f) 异常霍尔电阻率 ρAHE（左）和 MR（右）的温度相关性，与 H 的函数关系。

图3

(a) 对于FexTaS2 的 11 层器件，残余 ρAHE 与温度的关系。FM 和顺磁性（PM 相被突出显示。虚线表示符合公式 α(1 – T/TC)β 的最小二乘法。

(b) 当外部场平行和垂直于 c 轴时，该器件的 MR。

图4

5层、3 层和2层器件的 

(a) 磁输运测量，

(b) 具有异质结构示意图的光学显微照片，

(c) 累积拉曼光谱，

(d) 与温度相关的纵向电阻率及其与温度相关的一阶导数，以及 

(e) 与温度相关的矫顽力。

在 (c) 中，拉曼数据被归一化为A1/A1g峰。

在 (d) 中，[ρ(T)/ρ(300)]/dT 最大值标记在 3 层和 5 层器件的 ρ(T)/ρ(300)曲线上。

结论与展望

在这项工作中，作者证明，长程 FM 有序可以在磁性插层化合物 FexTaS2 的最薄极限中保留。结合结构、光谱和磁电子表征表明，插层有序/无序和化学计量都会影响这些低维材料的磁性。尽管如此，总体而言，高 MCA （期望来自TaS2 片之间的 vdW 界面所施加的配位环境）似乎稳定了所有厚度样品中的长程、硬 FM 排序。更广泛地说，该研究结果展示了一个多功能平台，用于开发具有磁性的二维磁体，可以通过调节其插层量、尺寸和结构均匀性来进行调控。这项工作通过将软化学插层的合成多功能性，与为制造 vdW 结构和控制原子层状材料中的新兴物理学（如层数，vdW异质结构的确定性组装，静电门控，应变，和层间扭曲的引入）而开发的独特技术相结合，为调控插层 TMD 的 MCA 和 MEI 打开了大门。探索这一系列调控旋钮，有望产生新的二维插层化合物，从而能够探索奇异的新型磁相和用于低能磁性切换的材料。