史上最强！为健康服务，不用充电！Nature子刊重磅报道！

研究背景

在经历了一次疫情后，人们的健康意识不断提升，运动、健康和医疗成为了智能手表重要拓展方向。这也是让近2亿人戴上智能手表的主要原因，对于智能手表厂商而言是智能手表的附加值——“健康服务”，也是当下打造物联网生态的重要契机。

有机半导体器件因其重量轻、薄、柔韧而被广泛应用于下一代可穿戴电子产品中。由有机发光二极管组成的柔性显示器已安装在智能手表和腕带类应用中，有助于降低功耗。通过集成有机发光二极管和有机光电探测器，开发了一种用于脉搏血氧测定的全有机光电传感器。赋予这种有机光学传感器灵活性使得能够长期监测健康状况，并且当这些传感器直接附着在人体皮肤上时，减少了不舒适性。柔性光学集成器件领域的最新进展使这些器件非常适合光学传感器应用，例如血管容积图(PPG)、脉搏血氧饱和度。高分辨率成像设备已用于高级应用，如静脉认证、指纹成像和x光成像。热电转换装置和有机太阳能电池等自供电系统是通过集成有机光学传感器和柔性能量收集装置而开发的。另一种方法是将有机发光二极管与电池模块相结合，开发一种可用于伤口愈合的光生物调节贴片系统。

除了集成器件之外，对生物组织具有改善的适应性的器件对于生物信号的稳定长期监测是必要的。可通过结合两种方法来实现一致性:使用杨氏模量与生物组织相似的软材料，以及减小器件总厚度。由于有机材料的杨氏模量比无机材料小，并且有机器件与低温和溶液工艺兼容，总厚度可降至1-2 μm，而不会牺牲器件性能，从而减轻皮肤的不适。已经开发了几微米厚的超薄有机光学传感器。

然而，这种薄有机光学传感器与电源的系统级集成仍然具有挑战性。这种集成的一个重大障碍是超薄有机发光二极管在环境空气条件下的运行稳定性不足，这阻碍了生物信号的长期监测。

研究成果

超柔性光学器件因其对人体皮肤的优异贴合性而被广泛应用于下一代可穿戴电子产品中。长期健康监测还需要将超柔性光学设备与能量收集电源相结合，让设备自我供电。然而，超柔性光学传感器与电源的系统级集成具有挑战性，因为超柔性聚合物发光二极管的空气操作稳定性不足。近日，日本东京大学Takao Someya教授课题组开发了一种超柔性的自供电有机光学系统，通过结合空气稳定运行的聚合物发光二极管、有机太阳能电池和有机光电探测器来监测血管容积图 (PPG, photoplethysmogram)。采用倒置结构和掺杂聚乙烯亚胺乙氧基化层(PEIE, polyethylenimine ethoxylated)，超柔性聚合物发光二极管（PLED）即使在空气中工作11.3小时后仍能保持70%的初始亮度。此外，集成光学传感器表现出高线性，聚合物发光二极管的光强指数为0.98。这种自供电、超灵活的血管容积图传感器以每分钟77次的速度监测血液脉搏信号。相关研究工作以“Self-powered ultraflexible photonic skin for continuous bio-signal detection via air-operation-stable polymer light-emitting diodes”为题发表在国际顶级期刊《Nature Communications》上。

图文速递

图1  超柔性、自供电血管容积传感器

 图2  空气下稳定运行，超柔性聚合物发光二极管

作者提出了一个超薄的自供电有机光学系统的PPG监测。该系统由三个超薄电子器件组成：聚合物发光二极管、有机太阳能电池和有机光电探测器。通过采用倒置结构和掺杂有8-羟基喹啉锂(Liq)的聚乙烯亚胺乙氧基化(PEIE)层作为电子传输层(ETL)，有机发光二极管在环境空气条件下表现出改善的操作稳定性。由于具有PEIE:Liq电子注入层的倒置PLED (polymer light-emitting diode)固有的空气操作稳定性，所制造的无钝化的超柔性PLED在环境空气下保持其初始亮度寿命11.3小时的70%，这是传统超柔性PLED亮度寿命的三倍以上。集成光学传感器具有很高的线性度，PLED光源的光强指数为0.98。这种自供电、超灵活的PPG传感器在7秒内显示出血液脉搏监测，并且可以检测人手上每分钟77次的血液脉搏率。

图3 不同光源下有机光电二极管的光学响应和线性度

图4 自供电光电血管容积图传感器的脉搏检测

作者演示了自供电PPG传感器的操作。PPG传感器的工作原理如图4a所示。当光从PLED发出并穿透手指时，一部分光在血管处被反射，而剩余部分被吸收到血液中。血管的体积随每一次血液脉动而变化，反射光的强度与血管的体积脉动一致。放置在手指上的OPD (organic photodiodes)可以检测到反射光的强度，并且可以根据OPD信号计算出血液脉搏率。首先，在玻璃衬底上制作并检测了由OPD、PLED和OPV (organic photovoltaic) 模块组成的自供电PPG传感器。PLED由一个10个串联的OPV模块供电，OPV模块由一个太阳强度的模拟太阳光照明。当OPV模块暴露在阳光下时，PLED打开，当OPV模块存储在黑暗中时，PLED关闭。当PLED灯关闭时，OPD显示出几乎恒定的电压。然而，当PLED被打开时，OPD在1.2赫兹处显示出清晰的周期峰值，这是血液脉冲的频率。如图4b所示，PPG传感器执行非常稳定的信号检测，即使当测量持续时间为20秒时。没有信号滤波的PPG信号的原始数据也在低频中显示出大的伪像。还有，应该有一定的神器来自身体和手指运动。因此，在测量过程中对信号进行处理并对信号进行连续监测以进行长期测量的外部电路将会面临一定的挑战。

结论与展望

在本研究中，利用空气中运行稳定的超柔性PLED，制作了一种自供电的超柔性PPG传感器。这是首个在超柔性有机器件中使用自供电光电传感器的研究。本研究中使用的自供电技术将为超柔性可穿戴光电设备的发展铺平道路，这些设备将在未来无处不在的医疗保健社会中发挥重要作用。

文章链接：https://www.nature.com/articles/s41467-021-22558-6